Ia ditahbiskan menjadi imam untuk Keuskupan Halifax pada 23 Mei 1987 oleh Uskup Agung Austin-Emile Burke. Setelah beberapa tahun bertugas di paroki, Smith menjadi profesor teologi dogmatik di seminari dan menjabat dalam posisi administratif gereja.[3]
Uskup Pembroke
Pada 27 April 2002, Paus Yohanes Paulus II mengangkat Smith sebagai Uskup Pembroke. Ia ditahbiskan sebagai uskup pada 9 Juni 2002 dan menjabat hingga tahun 2007.
Smith menjabat sebagai Presiden Konferensi Waligereja Katolik Kanada (CCCB) dari 2011 hingga 2013 dan tetap aktif sebagai anggota dewan dalam berbagai badan gereja nasional dan internasional.
