Rangkaian ini berbatasan di timur laut dengan Sungai San Joaquin, tenggara dengan Lembah San Joaquin, barat daya dengan Sungai Salinas, dan barat laut dengan Lembah Santa Clara serta Teluk San Francisco.[2]
Secara geologis, Pegunungan Diablo merupakan bagian dari Pegunungan Pantai California yang berada di timur Sesar Calaveras[8] pada bagian utaranya. Di sebagian besar wilayahnya, Pegunungan Diablo sejajar dengan bagian lain dari Pegunungan Pantai California di sebelah barat, seperti Pegunungan Santa Cruz yang terletak di seberang Teluk San Francisco bagian selatan dan Lembah Santa Clara, serta Pegunungan Santa Lucia di seberang Lembah Salinas. Di sisi barat, bagian utara Pegunungan Diablo dibatasi secara geologis dari Perbukitan East Bay oleh Sesar Calaveras. Namun secara ekologis, Perbukitan East Bay termasuk dalam subwilayah East Bay Hills/Pegunungan Barat Diablo, yang bersama-sama dengan Pegunungan Diablo, berada dalam Ecoregion Level III #6,[9] yaitu Daerah Perbukitan dan Pegunungan Pantai California Tengah.
↑Griffith, Glenn E.; Omernik, James M.; Smith, David W.; Cook, Terry D.; Tallyn, Ed; Moseley, Kendra; Johnson, Colleen B. (2016). "Ecoregions of California" (dalam bahasa Inggris).