Salah satu eksploitasi terbesar Kimon adalah penghancuran armada dan tentara Persia di Pertempuran Eurymedon pada tahun 466 SM. Pada tahun 462 SM, ia memimpin sebuah ekspedisi yang tidak berhasil untuk mendukung orang-orang Sparta selama pemberontakan Helot. Akibatnya, ia dipecat dan diostrakismos dari Athena pada tahun 461 SM; tetapi ia teringat dari pengasingannya sebelum akhir sepuluh tahun ostrakismos untuk menjadi perantara perjanjian damai lima tahun pada tahun 451 SM di antara Sparta dan Athena. Untuk partisipasi dalam kebijakan pro-Sparta ini, ia kerap disebut lakonisme. Kimon juga memimpin partai aristokrat Athena melawan Perikles dan menentang revolusi demokratik Ephialtes yang berusaha mempertahankan kendali partai aristokrat atas institusi-institusi Athena.
