Pada 1 Mei 1937, Paus Pius XI mengangkatnya menjadi uskup agung titulerBizya dan uskup agung koajutor Morelia. Pada 12 Desember 1941, Altamirano y Bulnes menggantikan Leopoldo Ruiz y Flóres dalam jabatan Uskup Agung Morelia. Luis María Altamirano y Bulnes terlibat dalam Konsili Vatikan Kedua.