Keuskupan tersebut didirikan sebagai Prelatur Teritorial São Luís de Montes Belos pada 25 November 1961 dengan wilayah yang diambil dari Keuskupan Agung Metropolitan Goiânia, Keuskupan Goiás dan Keuskupan Jataí, dan dipercayakan kepada para anggota Belanda dari lembaga keagamaanPasionis.[1]
Wilayah gerejawi tersebut menjadi Keuskupan São Luís de Montes Belos pada 4 Agustus 1981.
