Dari arsip-arsip baru, beasiswa terkini, dokumen keluarganya sendiri, dan penelitiannya, Montefiore mengilustrasikan esensi kesucian dan kemistikan, identitas dan kekuasaan, dalam kronik sejarah kota Yerusalem yang dipercayai banyak orang sebagai tempat dimulainya kiamat.[3]
Montefiore memilih untuk menyusun Jerusalem secara kronologis, mulai dari pendiriannya oleh Raja Daud sebagai ibu kota kerajaannya sampai Perang Enam Hari tahun 1967. Epilognya ikut membahas peristiwa terkini. Di pengantarnya, Montefiore menjelaskan bahwa "hanya dengan narasi kronologis seseorang dapat menghindari angan-angan untuk melihat masa lalu dengan obsesi-obsesi masa kini."[4]
Penulis menarasikan sejarah Yerusalem sebagai pusat sejarah dunia, tetapi tidak menjadikan buku ini sebagai ensiklopedia untuk setiap aspek kota kuno ini ataupun buku panduan untuk setiap ornamen bangunan kota. Di awal bukunya, Montefiore menjelaskan bahwa ia tidak bertujuan memaparkan sejarah Judaisme, Kristen, dan Islam, atau studi sifat Tuhan di Yerusalem. Untuk topik-topik tersebut ia mengaku telah menulisnya di buku lain.[5] Ia bertugas mencari fakta, bukan menjembatani misteri berbagai agama atau alasan sekuler di balik peristiwa-peristiwa bersejarah. Jerusalem merupakan sintesis yang didasarkan pada banyak sekali sumber bacaan primer, baik kuno maupun modern, seminar pribadi bersama para pakar, profesor, arkeolog, keluarga, dan negarawan, dan pengalaman penulis saat berkunjung ke Yerusalem, tempat ibadah, dan situs arkeologinya.[6]
Pada bulan Desember 2011, Simon Sebag Montefiore membawakan acara Jerusalem: The Making of a Holy City di BBC Four yang diangkat dari bukunya.[7]