Sebagai raja, ia dikenal terutama karena perseteruannya dengan raja Sparta lainnya, Kelomenes I. Ketika Kleomenes berusaha menjadikan Isagoras sebagai tiran di Athena, Demaratos berupaya menggagalkan hal tersebut. Ketika Kleomenes berupaya menghukum Aigina, atas permintaan Athena, yang menyerah kepada Persia, Demaratos berupaya memperburuk reputasi Kleomenes di Sparta. Akbatnya, Kleomenes pun membenci Demaratos dan menggulingkannya dari tahtanya, menyebabkan Demaratos harus melarikan diri ke Persia.