Ulyanov lulus dari Kolese Simbirsk pada 1883 dengan kehormatan dan masuk Universitas Petersburg, di mana ia mengambil jurusan ilmu alam dan meraih medali emas lainnya untuk karyanya dalam bidang zoologi. Di universitas, ia ikut dalam pertemuan dan demonstrasi ilegal, dan menyebarkan pamflet serta membuat pidato kepada para pelajar dan buruh. Pada 1886, ia menjadi anggota "faksi teroris" penerus dari partai Narodnaya Volya (Kehendak Rakyat). Ia adalah salah satu pengarang dari programnya dengan Marxisme yang menjadi salah satu pengaruhnya.
Menganggap kelas pekerja sebagai "inti Partai Sosialis", program partai tersebut mengafirmasikan inisiatif intelijensiarevolusioner dalam melawan otokrasi; teror dipandang sebagai cara untuk berjuang.
